Darauf schloss sich Brown der "National Academy of Songwriters" an. 1993 zog er zurück nach Exeter, New Hampshire. 1995 erschien mit der CD "Angels & Demons" sein letztes Album. Hier nahm Brown einen Job als Englischlehrer an seinem früheren College sowie einen Zweitjob als Spanischlehrer in Hampton Falls an. Zugleich betrieb er kunsthistorische Studien. 1996 wandte sich Brown hauptberuflich der Schriftstellerei zu. 1998 legte er mit "Digital Fortress" sein Romandebüt vor, das bereits die Vorliebe des Autors für Geheimkodes und Spionagethriller zum Ausdruck brachte. Er thematisierte die Sicherheit im Internet und die Verletzung der Privatsphäre amerikanischer Bürger durch die National Security Agency (NSA). Der Roman wurde zum meistverkauften E-Book in den USA, später kam er auch als Printbook heraus. Privat heiratete er die Malerin und Kunsthistorikerin Blythe Newlon.

Browns zweiter Roman "Angels and Demons" (2000) thematisierte den Gegensatz von Wissenschaft und Religion, der aufgrund der komplementären beruflichen Orientierung der Eltern auch das Leben des Autors seit seiner Kindheit beschäftigt hatte. In dem Roman betrat erstmals die Heldenfigur des "Robert Langdon" die Bühne, der sich als Harvard-Professor für Ikonographie und religiöse Kunst mit der der Erzählung zugrunde gelegten Symbolologie auseinandersetzt. Nach dem dritten Roman "Deception Point" (2001) gelang Brown mit "The Da Vinci Code" (2003) der internationale Durchbruch. Der Weltbestseller, der in mehr als 40 Sprachen übersetzt wurde, erreichte bis Ende 2004 acht Millionen Verkaufsexemplare auf dem ganzen Planeten. Die Erzählung basiert erneut auf der Figur von "Robert Langdon", der aus Anlass der Ermordung des Pariser Louvre-Direktors und in Auseinandersetzung mit dem Werk Leonardo da Vincis völlig neue Theorien über die Welt entwickelt, die das christliche Weltbild in Frage stellen.

Von kirchlicher Seite wurde daher nach Erscheinen des Buches auch ein polemischer Kreuzzug gegen die Veröffentlichung geführt, was jedoch nur noch mehr zu dessen Verbreitung beitrug. Unter der Regie von Ron Howard kam 2006 eine Verfilmung des Erfolgsromans in die Kinos. "The Da Vinci Code" (zu deutsch: "Sakrileg") wurde mit Tom Hanks in der Rolle des Robert Langdon, mit Audrey Tautou als Sophie Neveu und mit Jean Reno als Capitaine Fache besetzt. Noch vor der Filmpremiere sah sich Dan Brown mit Plagiatsvorwürfen konfrontiert. Nach dem Robert-Langdon-Thriller "Illuminati", der bei Simon & Schuster erschien, und "The Da Vinci Code", dem ersten bei Doubleday publizierten Werk Browns, trug der dritte Thriller mit Langdon in der Hauptrolle den Titel "The Lost Symbol" (deutsch: Das verlorene Symbol). Er erschien im September 2009 mit einer Startauflage von 5 Millionen Exemplaren.

Im Jahr 2013 folgte Browns Buch "Inferno", das die Reihe um Robert Langdon fortsetzt. Die Verfilmung feierte am 13. Oktober 2016 in den deutschen Kinos Premiere. 2017 erschien die Fortsetzung unter dem Titel "Origin", die unmittelbar Platz Eins auf der Spiegel Bestsellerliste erreichte.